(A) Mecanismo de autorreplicación impulsado por autoensamblaje. La oxidación de una mezcla de dos bloques de construcción genera una biblioteca combinatoria dinámica de macrociclos (precursores). La replicación se produce durante el ensamblaje de un macrociclo específico (en este caso, el hexámero) en pilas, en cuyo lado se forman depósitos de precursores, a partir de los cuales se desarrollan las pilas de replicadores. La agitación mecánica permite la replicación exponencial mediante un ciclo de elongación-fragmentación. (B) Se formaron replicadores de bloques de construcción mixtos combinando los bloques de construcción 1 con 4, produciendo una distribución de mutantes replicadores de hexámeros, o 2 con 3, produciendo una mezcla de replicadores triméricos y hexámeros. (C) Protometabolismo mediado por luz. La unión de un tinte cofactor fotoredox a la fibra replicadora mejora la producción fotoinducida de oxígeno singlete por parte del tinte. Luego, el oxígeno singlete mejora la conversión de los componentes básicos del tiol en precursores de anillos pequeños, que se unen a los lados de la fibra. (D) Configuración para la selección de autorreplicadores en desequilibrio. Se añade continuamente una mezcla binaria de bloques de construcción y cofactor fotoredox ThT a un reactor agitado que contiene los replicadores correspondientes. El flujo saliente implementa un proceso de “muerte” indiscriminada. Cuando se une a las fibras replicadoras y se irradia, la ThT produce oxígeno singlete, fotooxidando los componentes básicos del ditiol para formar los precursores del disulfuro replicador, que luego se acumulan en depósitos en los lados de las fibras. (E) La evolución darwiniana de replicadores hexaméricos fabricados a partir de 1 y 4 en la configuración que se muestra en el panel C da como resultado la selección de los mutantes ricos en 1 más fotocatalíticamente activos. Experimentos similares a partir de los bloques de construcción 2 y 3 producen replicadores triméricos y hexaméricos competitivos de los cuales se seleccionan los hexámeros fotocatalíticamente más activos durante la evolución. – chemrxiv.org
El comienzo de la evolución darwiniana representa una etapa clave en la transición de los sistemas químicos a los sistemas vivos.
Aquí, mostramos el surgimiento de la evolución darwiniana en dos sistemas de moléculas autorreplicantes, donde la selección natural favorece a los mutantes replicadores más capaces de catalizar la producción de precursores necesarios para su propia replicación.
Dicha selección de actividad protometabólica se observó en un sistema donde los replicadores triméricos y hexaméricos compiten por recursos comunes, así como en un sistema de diferentes mutantes replicadores hexaméricos. Se implementó un régimen de replicación-destrucción sin equilibrio en un reactor de flujo, donde la replicación a partir de bloques de construcción de ditiol suministrados continuamente debe seguir a la «destrucción» por parte del flujo saliente.
La selección se basó en la capacidad de los mutantes para activar un cofactor que produce oxígeno singlete mediante fotocatálisis, lo que, a su vez, aumenta la velocidad a la que los componentes básicos del ditiol se convierten en precursores de replicadores basados en disulfuro. La selección se basó en un rasgo funcional (actividad catalítica), que allanó el camino para la evolución darwiniana como herramienta para el desarrollo de catalizadores.
Este trabajo integra funcionalmente la autorreplicación con el protometabolismo y la evolución darwiniana y marca un nuevo avance en la síntesis de novo de la vida.
Kai Liu, Omer Markovitch, Chris van Ewijk, Yari Katar Knelissen, Armin Kiani, Marcel Eleveld, Wouter H. Roos, Sijbren Otto
Selección para función fotocatalítica mediante la evolución darwiniana de autorreplicadores sintéticoschemrxiv.org
Astrobiología,
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